Дослідники розробили новаторську техніку візуалізації, що дозволяє безпосередньо спостерігати анізотропію фононів на атомному рівні. Цей прорив дає змогу вченим досліджувати залежні від напрямку коливання атомів, явища, які давно передбачалися, але для яких бракувало просторової та спектральної роздільної здатності.
Фонони, квантовані режими коливань у кристалічній ґратці, визначають важливі властивості матеріалів, такі як теплопровідність та оптичні властивості. Анізотропія цих режимів, тобто їхні властивості, що змінюються залежно від напрямку, відіграє ключову роль у теплопередачі та діелектричній реакції. Традиційні методи надавали лише усереднені або непрямі уявлення про ці закономірності.
Наукова команда використала новий варіант селективної за імпульсом спектроскопії втрат енергії електронів (EELS). Цей метод використовує високофокусовані електронні пучки для дослідження коливальних збуджень з атомною просторовою точністю та безпрецедентною енергетичною дискримінацією. Адаптувавши техніку для вибіркового доступу до фононів з певним імпульсним перенесенням, їм вдалося розрізнити складні симетрії та енергії атомних зміщень.
Для демонстрації свого методу команда дослідила перовскітні кристали титанат стронцію (SrTiO₃) та титанат барію (BaTiO₃). У титанаті стронцію спостерігалися чіткі коливальні анізотропії атомів кисню, розділені за частотними діапазонами. Режими нижче приблизно 60 МеВ демонстрували сплюснуті теплові еліпсоїди, тоді як режими вище 60 МеВ — витягнуті еліпсоїди, візуалізуючи амплітуди атомних коливань вздовж певних осей.
У титанаті барію, нецентросиметричному та фероелектрично активному матеріалі, дослідження виявило тонкі варіації у спотвореннях кисневих октаедрів. Ці модуляції, невидимі для традиційних методів, проявлялися як характерна зміна у q-селективній коливальній реакції між апікальними та екваторіальними атомами кисню поблизу 55 МеВ. Це спостереження підкреслює чутливість техніки до порушення симетрії та натякає на прямий зв'язок з фероелектричною поляризацією матеріалу.
Ці емпіричні висновки були переконливо підтверджені комплексним теоретичним моделюванням. Симуляції поєднали експериментальні дані та моделі атомних зміщень, підтвердивши інтерпретацію коливальної анізотропії та її залежності від енергії. Наслідки цієї роботи глибоко впливають на розуміння діелектричних, теплових та пружних властивостей у твердотільному фізиці. Коливальна анізотропія фундаментально впливає на те, як фонони розсіюються, поширюються та взаємодіють з іншими квазічастинками, безпосередньо впливаючи на продуктивність матеріалів у термоелектриці, оптоелектроніці та надпровідниках.
Техніка обіцяє розкрити приховані кореляції між атомними коливаннями та макроскопічними властивостями. Крім того, залежність спостережуваних анізотропій від частоти проливає нове світло на поведінку як акустичних, так і оптичних фононів. Акустичні фонони, відповідальні за теплопровідність та поширення звуку, демонструють різні анізотропні характеристики порівняно з оптичними фононами, які домінують у взаємодії світла з речовиною. Точне розмежування анізотропій цих фононних популяцій відкриває шляхи для спрямованого маніпулювання теплопереносом.
Дослідження також виявило, що фонони з середнім вільним пробігом менше 100 нм домінують у теплопереносі в титанаті барію, а фонони з середнім вільним пробігом понад 10 нм роблять внесок приблизно у 35% загальної теплопровідності, що суттєво відрізняється від попередніх експериментальних результатів. Ця техніка дозволяє отримати уявлення про поведінку фононів у кристалічних матеріалах, де анізотропія коливань може бути пов'язана з напрямком зв'язків між атомами.
Крім того, дослідження показали, що в титанаті барію спостерігається значна анізотропія флексоелектричності, яка є в 10 разів більшою для (001) кристалів порівняно з (111) кристалами, навіть у кубічній фазі. Це свідчить про те, що навіть у параелектричному стані матеріал демонструє складну поведінку, яка може бути пов'язана з поверхневими ефектами.
Імпульсно-селективна візуалізація коливань також розкриває просторовий вимір проблеми розуміння теплових еліпсоїдів. Раніше теплові еліпсоїди виводилися з усереднених даних та дифракційних експериментів. Новий метод дозволяє розрізняти анізотропні коливальні амплітуди на основі кожного атома, показуючи, як різні атомні позиції в одній і тій же ґратці беруть різну участь у фононних режимах у різних енергетичних масштабах.
Експериментальна установка вимагає ретельної оркестровки електронної мікроскопії та високороздільної енергетичної детектованої системи, що ставить суворі вимоги до стабільності та чутливості приладів. Розробка цієї методології демонструє вражаючу технічну майстерність і створює основу для майбутніх удосконалень у просторово-розділеній коливальній спектроскопії.
Окрім фундаментальних досліджень, ця можливість обіцяє застосування в хімії та біології, де нанорозмірні коливальні режими впливають на молекулярні взаємодії. З подальшими вдосконаленнями підхід може бути адаптований для характеристики анізотропної коливальної поведінки у складних молекулярних збірках, м'якій речовині або біоматеріалах.
На завершення, це піонерське дослідження переосмислює нашу здатність візуалізувати фононну анізотропію з винятковою просторовою та енергетичною роздільною здатністю. Висвітлюючи спрямованість атомних коливань на елементарному рівні, дослідження відкриває широкі нові горизонти для вивчення та маніпулювання властивостями матеріалів. Підхід має стати незамінним інструментом у розробці матеріалів з покращеними оптичними, електронними та тепловими функціями.