物質の根幹をなす原子の振動、すなわちフォノンは、その方向依存性（異方性）が熱伝導や光学特性に深く関わっています。これまで、このフォノン異方性を原子レベルの空間分解能とエネルギー分解能で直接観測することは困難でした。しかしこの度、研究チームは革新的なイメージング技術を開発し、原子スケールでのフォノン異方性の直接的な可視化を初めて実現しました。この技術は、長年理論的に予測されてきたものの、その詳細な空間的・スペクトル的解像度が不足していた現象の解明に大きく貢献します。
フォノンは結晶格子における量子化された振動モードであり、材料の熱伝導率や光学応答といった基本的な性質を決定づける重要な要素です。これらのフォノンの性質が方向によって異なる異方性は、熱の伝わり方や光との相互作用において中心的な役割を果たします。従来の観測手法では、これらの複雑な振動パターンを平均化したり、間接的にしか捉えることができませんでした。
今回開発された手法は、運動量選択的な電子エネルギー損失分光法（EELS）の新たな応用です。この最先端技術は、集束性の高い電子ビームを用いて、原子レベルの精度で振動励起をプローブします。特に、特定の運動量移動を持つフォノンを選択的に捉えることで、原子の変位の複雑な対称性とエネルギー依存性を分離することに成功しました。この技術は、物質の微細な振動特性をナノスケールで捉えることを可能にし、材料科学における新たな分析ツールとして期待されています。
実証実験では、ペロブスカイト結晶であるチタン酸ストロンチウム（SrTiO₃）とチタン酸バリウム（BaTiO₃）が用いられました。チタン酸ストロンチウムでは、約60 meVを境に、それ以下の周波数を持つモードでは扁平な熱楕円体、それ以上の周波数を持つモードでは長球状の熱楕円体が観測され、周波数帯によって振動の方向依存性が異なることが明らかになりました。これは、原子の振動振幅が特定の軸に沿って異方的に分布していることを示しています。一方、チタン酸バリウムのような強誘電性材料では、従来の技術では検出が困難な酸素八面体の歪みの微細な変化が捉えられました。特に、約55 meV付近の周波数選択的な振動応答において、頂点酸素原子と赤道面酸素原子の間で観測された応答の違いは、この技術が対称性の破れに対して非常に敏感であることを示唆しており、材料の強誘電分極との直接的な関連性が示唆されています。
これらの実験結果は、詳細な理論計算によって強く裏付けられています。高度なシミュレーションは、実験データと原子変位パターンを結びつけ、振動異方性とエネルギー依存性の解釈を検証しました。理論と実験の緊密な連携は、この手法の信頼性と広範な応用可能性を保証するものです。
この研究成果は、固体物理学における誘電特性、熱特性、弾性特性の理解を深める上で計り知れない影響を与えます。フォノン異方性は、フォノンの散乱、伝播、他の準粒子との相互作用に根本的に影響し、熱電変換素子、光電子デバイス、超伝導体などの材料性能に直接関わってきます。この新しいイメージング技術は、原子の振動と巨視的な物性との間の隠れた相関関係を明らかにする可能性を秘めています。
さらに、観測された異方性の周波数依存性は、音響フォノンと光学フォノンの両方の振る舞いに関する新たな洞察を提供します。熱伝導や音波伝播を担う音響フォノンと、光物質相互作用を支配する光学フォノンでは、その異方性の特性が異なります。これらのフォノン集団の異方性を精密に区別することで、熱輸送を方向性を持って制御する新たな道が開かれます。
この運動量選択的振動イメージングは、熱楕円体の理解に空間的な次元をもたらします。従来、熱楕円体は平均データや回折実験から推定されていましたが、本手法は原子ごとに異方的な振動振幅を分解し、同じ格子内でも異なる原子サイトがエネルギー規模を超えてフォノンモードに多様に関与していることを明らかにします。
この技術は、基礎研究にとどまらず、化学や生物学の分野にも応用が期待されます。ナノスケールでの振動モードは分子間相互作用に影響を与えるため、将来的には複雑な分子集合体やソフトマター、生体材料における異方的な振動挙動のキャラクタリゼーションへの適応も考えられます。
結論として、この先駆的な研究は、原子スケールでのフォノン異方性を極めて高い空間的・エネルギー的分解能で可視化する能力を再定義します。原子レベルでの振動の方向性を明らかにすることで、材料特性の探求と操作のための広大な新しい地平が開かれました。このアプローチは、光学、電子、熱的機能が強化された材料の設計において、不可欠な資産となるでしょう。