Исследователи разработали новаторскую технику визуализации, позволяющую напрямую наблюдать анизотропию фононов на атомном уровне. Этот прорыв дает возможность ученым исследовать и наблюдать зависимость атомных колебаний от направления — явление, которое давно предполагалось, но для которого отсутствовала достаточная пространственная и спектральная разрешающая способность.
Фононы, квантованные моды колебаний в кристаллической решетке, определяют такие важные свойства материалов, как теплопроводность и оптические отклики. Анизотропия этих мод, то есть их свойства, зависящие от направления, играет решающую роль в теплопередаче и диэлектрическом отклике. Традиционные методы давали лишь усредненные или косвенные представления об этих закономерностях.
Команда ученых применила новый вариант селективной по импульсу спектроскопии электронных потерь (EELS), который позволяет зондировать колебательные возбуждения с атомной пространственной точностью и беспрецедентной энергетической дискриминацией. Этот метод, как отмечается в исследовании, проведенном командой Калифорнийского университета в Ирвайне, позволяет картировать анизотропию колебаний с беспрецедентным пространственным и энергетическим разрешением по широкому спектру материалов.
Для демонстрации своего метода команда исследовала перовскитные кристаллы титаната стронция (SrTiO₃) и титаната бария (BaTiO₃). В титанате стронция были обнаружены четкие анизотропии колебаний атомов кислорода, разделенные по частотным диапазонам. Моды ниже примерно 60 мэВ показали сплюснутые тепловые эллипсоиды, тогда как моды выше 60 мэВ продемонстрировали вытянутые эллипсоиды, визуализируя амплитуды атомных колебаний вдоль определенных осей.
В титанате бария, нецентросимметричном и ферроэлектрически активном материале, исследование выявило тонкие вариации в искажениях октаэдров кислорода. Эти модуляции, не обнаруживаемые обычными методами, проявлялись как характерное изменение селективного по q колебательного отклика между апикальными и экваториальными атомами кислорода около 55 мэВ. Это наблюдение подчеркивает чувствительность метода к нарушению симметрии и намекает на прямую связь со свойствами ферроэлектрической поляризации материала.
Эти эмпирические результаты были убедительно подтверждены комплексным теоретическим моделированием. Сложные симуляции связали экспериментальные данные с закономерностями атомных смещений, подтвердив интерпретацию колебательной анизотропии и ее зависимость от энергии. Синергия между теорией и экспериментом повышает уверенность в надежности методологии и ее широкой применимости.
Исследование, опубликованное в Nature, детализирует работу метода селективной по импульсу спектроскопии электронных потерь и его возможности по раскрытию фундаментальной динамики решетки функциональных материалов. Последствия этой работы глубоко распространяются на понимание диэлектрических, тепловых и упругих свойств в физике твердого тела. Колебательная анизотропия фундаментально влияет на рассеяние, распространение и взаимодействие фононов с другими квазичастицами, напрямую влияя на производительность материалов в термоэлектрике, оптоэлектронике и сверхпроводниках.
Метод обещает раскрыть скрытые корреляции между атомными колебаниями и макроскопическими свойствами. Более того, зависимость наблюдаемых анизотропий от частоты проливает новый свет на поведение как акустических, так и оптических фононов. Акустические фононы, ответственные за теплопроводность и распространение звука, как правило, демонстрируют различные анизотропные характеристики по сравнению с оптическими фононами, которые доминируют во взаимодействии света с веществом.
Точное определение анизотропии этих фононных популяций открывает пути для направленного управления теплопереносом. Исследование также подчеркивает, что коллективные атомные колебания в кристаллах подвержены флуктуациям на атомном уровне в зависимости от элементов и атомных позиций, что бросает вызов традиционной модели, предполагающей равномерное распределение волновых функций фононов.
Эта новая методика, разработанная командой Калифорнийского университета в Ирвайне, финансируемая Министерством энергетики США и Национальным научным фондом, позволяет ученым исследовать анизотропию фононов с беспрецедентной точностью, что имеет решающее значение для разработки материалов нового поколения в электронике, полупроводниках, оптике и квантовых вычислениях. Эта способность также открывает возможности для применения в химии и биологии, где наноразмерные колебательные моды влияют на молекулярные взаимодействия. При дальнейших усовершенствованиях подход может быть адаптирован для характеристики анизотропного колебательного поведения в сложных молекулярных ансамблях, мягкой материи или биоматериалах.