Wetenschappers hebben een baanbrekende beeldvormingstechniek ontwikkeld die directe visualisatie van fonon-anisotropie op atomair niveau mogelijk maakt. Deze doorbraak stelt onderzoekers in staat om de directionele afhankelijkheden van atomaire trillingen te bestuderen, een fenomeen dat al lang werd vermoed maar waarvoor tot nu toe de benodigde ruimtelijke en spectrale resolutie ontbrak. Fononen, de gekwantiseerde trillingsmodi in een kristalrooster, zijn bepalend voor essentiële materiaaleigenschappen zoals thermische geleidbaarheid en optische respons. Anisotropie in deze modi, wat betekent dat hun eigenschappen variëren met de richting, speelt een cruciale rol in warmteoverdracht en diëlektrische respons. Conventionele technieken boden slechts gemiddelde of indirecte inzichten in deze patronen.
Het wetenschapsteam maakte gebruik van een nieuwe variant van momentum-selectieve elektronenenergieverlies-spectroscopie (EELS). Deze geavanceerde methode gebruikt sterk gefocuste elektronenbundels om vibratie-excitaties met atomische ruimtelijke precisie en ongekende energieonderscheiding te onderzoeken. Door de techniek aan te passen om selectief fononen met specifieke momentumoverdrachten te benaderen, slaagden ze erin complexe symmetrieën en energieën van atomaire verplaatsingen te ontrafelen. Om hun methode te demonstreren, bestudeerde het team perovskietkristallen zoals strontiumtitanaat (SrTiO₃) en barietitanaat (BaTiO₃).
In strontiumtitanaat observeerden ze duidelijke trillingsanisotropieën van zuurstofatomen, gesegregeerd op basis van frequentiebereiken. Modi onder ongeveer 60 meV vertoonden oblate thermische ellipsoïden, terwijl die boven 60 meV prolate ellipsoïden vertoonden, wat de amplitudes van atomaire trillingen langs specifieke assen visualiseert. Dit onderzoek, gepubliceerd in Nature, werd mede gefinancierd door het Amerikaanse Ministerie van Energie en de National Science Foundation. In barietitanaat, een niet-centrosymmetrisch en ferro-elektrisch actief materiaal, onthulde het onderzoek subtiele variaties in de vervormingen van de zuurstofoctaëders. Deze modulaties, die met conventionele methoden ondetecteerbaar waren, manifesteerde zich als een karakteristieke variatie in de q-selectieve vibratierespons tussen apicaal en equatoriale zuurstofatomen nabij 55 meV. Deze observatie benadrukt de gevoeligheid van de techniek voor symmetriebreuken en suggereert een direct verband met de ferro-elektrische polariteitseigenschappen van het materiaal.
Deze empirische bevindingen werden sterk ondersteund door uitgebreide theoretische modellering. Geavanceerde simulaties overbrugden de experimentele gegevens en de patronen van atomaire verplaatsingen, wat de interpretatie van vibratie-anisotropie en de energieafhankelijkheid ervan valideerde. De synergie tussen theorie en experiment verhoogt het vertrouwen in de robuustheid en brede toepasbaarheid van de methodologie. De implicaties van dit werk reiken diep in het begrip van diëlektrische, thermische en elastische eigenschappen in de vaste-stof fysica. Vibratie-anisotropie beïnvloedt fundamenteel hoe fononen verstrooien, propageren en interageren met andere quasi-deeltjes, wat direct van invloed is op de prestaties van materialen in thermo-elektronica, opto-elektronica en supergeleiders.
De techniek belooft verborgen correlaties tussen atomaire trillingen en macroscopische eigenschappen te ontsluiten. Bovendien werpt de frequentie-afhankelijke aard van de waargenomen anisotropieën nieuw licht op het gedrag van zowel akoestische als optische fononen. Akoestische fononen, verantwoordelijk voor warmtegeleiding en geluidspropagatie, vertonen doorgaans andere anisotrope kenmerken dan optische fononen, die licht-materie interacties domineren. De precieze afbakening van de anisotropieën van deze fononpopulaties opent wegen om thermisch transport directioneel te manipuleren.
De techniek maakt het mogelijk om anisotrope trillingsamplitudes op een per-atoom basis op te lossen, wat onthult hoe verschillende atomaire posities binnen hetzelfde rooster divers deelnemen aan fononmodi over energieschalen heen. Verder onderzoek naar de selectieregels en interferentie in momentum-resolved EELS kan de interpretatie van de verkregen signalen verfijnen, wat cruciaal is voor het begrijpen van fononbranches en hun gedrag in verschillende materialen. Deze ontwikkelingen bieden een krachtig hulpmiddel voor het ontwerpen van materialen met verbeterde optische, elektronische en thermische functionaliteiten.